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捕光新贵——铂纳米粒子的近场光吸收调控
发布时间:2021-08-14
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本文摘要:贵金属纳米材料因其具备非常丰富的且可调控的光学性质,已在许多研究领域获得了普遍的注目。其中具备表面等离子体共振(surfaceplasmonresonance,SPR)效应的金属纳米材料即为典型代表之一,其特点在于当金属材料中传导电子的集体振动频率与入射光子的频率完全相同时,二者之间的相互作用使金属材料对特定能量的光子产生强劲吸取。

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贵金属纳米材料因其具备非常丰富的且可调控的光学性质,已在许多研究领域获得了普遍的注目。其中具备表面等离子体共振(surfaceplasmonresonance,SPR)效应的金属纳米材料即为典型代表之一,其特点在于当金属材料中传导电子的集体振动频率与入射光子的频率完全相同时,二者之间的相互作用使金属材料对特定能量的光子产生强劲吸取。  目前研究尤为普遍的是贵金属金和银纳米材料,它们具备明显的SPR吸取峰,可以对光展开纳米级别的调控,已在表面强化纳曼光谱、等离子体波导、分子传感器、热辐射源、光学天线和太阳能电池等研究领域获得了应用于。

  与之构成鲜明对比的是,粒径大于10nm的铂纳米粒子在紫外到可见短波区域却没显著的光学吸取峰。尽管粒径小于30nm的铂纳米结构(铂纳米球、纳米盘等)可以展现出出有较好的SPR吸取性质,但是粒径大于10nm的铂纳米粒子的特定光学吸取峰仍未被观测到。

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这不仅使得准确调控小粒径铂纳米粒子特定的光学吸取性质显得十分困难,而且还造成我们无法精确解读由铂纳米粒子引进所强化的光催化性能。  由此可见,在不减少铂纳米粒子(10nm)粒径的前提下,必要辨识和调控其光学吸取峰,并精确理解由铂纳米粒子所引发的光催化性能的提升,是一项极具挑战性的任务。  近日,福州大学徐艺军教授课题组通过精妙地设计优化铂纳米粒子的近场和介电环境,首次顺利调控出有粒径大于10nm的铂纳米粒子在红外线区的光学吸取峰,创建了一种全新的光学吸取模型,并将其用作多种红外线光催化反应中。该研究结果已公开发表在NaturePhotonics[10,473-482(2016)]上。

  该课题组首先搭配完全光学半透明的二氧化硅作为载体,通过静电自装配的方法使铂纳米粒子均匀分布地产于在二氧化硅球体表面,进而在其表面包覆二氧化钛薄层,建构了具备三维核壳结构的纳米复合材料。通过纳米材料的高效率设计制备,在不转变铂纳米粒子的大小,仅有调节其介电环境的情况下,构建了对铂纳米粒子红外线区光学吸取峰的有效地调控。

  图Pt/SiO2@TiO2复合材料的结构和光学性质分析:  (a)纳米复合材料的制取过程;  (b)(c)(d)2%Pt/SiO2@TiO2样品的透射电镜图像;  (e)2%Pt/SiO2@TiO2样品的高角环形暗场像和框图区域的元素产于;  (f)有所不同Pt含量的复合材料的紫外-可见漫反射序  基于实验观测,他们明确提出了一种全新的光学模型来说明铂纳米粒子的光吸收不道德。在该光学模型中,铂纳米粒子需要吸取二氧化硅载体近场的散射光,从而展现出出有特定的光学吸取性质。

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  这一全新的光学吸取模型与贵金属的表面等离子体共振效应在概念上是有所不同的,即二氧化硅载体的近场散射光增进了铂纳米粒子产生特定的光学吸取峰,而非必要的入射光。通过与美国天普大学孙玉刚课题组合作,他们利用Mie理论和时域受限差分(FDTD)法对该复合材料的光学性质展开了系统的理论仿真,计算结果充分证明了该光学吸取模型的可靠性。

  铂纳米粒子光学吸取峰的顺利辨识为研究并解读由铂纳米粒子引起的光催化水解还原成过程获取了基本的前提条件。基于此,徐艺军教授课题组更进一步将所建构的铂纳米粒子填充结构用作多种红外线光催化反应中,结果表明,在二氧化钛并未被唤起的条件下,铂纳米粒子填充结构对红外线(500nm)光催化选择性需氧水解醇类化合物、分解成水产氢以及选择性厌氧还原成硝基化合物反应都反映出有显著的光催化活性。

此外,波段倚赖光催化性能测试、波段倚赖光电流谱图以及光电转化成效率等结果,更进一步证明复合材料光催化活性是由铂纳米粒子在红外线太阳光下被唤起所产生的。  以上结果表明,铂纳米粒子可以作为光子吸收体,有效地用作驱动光催化选择性水解还原成过程。  这一研究找到,为利用小粒径的铂纳米粒子调控复合材料的光学吸取性质,并将其用作太阳能切换,修筑了一条新途径。


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